報告書番号

EX23006

タイトル（和文）

照射Nb添加PWR被覆管の酸化膜/金属界面でのNbナノクラスターの酸化挙動

タイトル（英文）

Oxidation behavior of Nb nanocluster near the oxide film/metal interface of Nb-doped PWR cladding after in-reactor irradiation

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

背　　景
高性能な燃料被覆管の開発と運用は、原子燃料の安定性を高めると共に、高燃焼度化を可能にすることで使用済燃料の発生量の低減にも寄与する。被覆管は冷却材との酸化反応で水素を吸収し注 ）、脆化するが、加圧水型原子炉（PWR）で運用されているニオブ（Nb）添加ジルコニウム（Zr）合金被覆管注 ）は水素の吸収量が少なく、更なる高燃焼度化を想定した場合注 ）にも運用可能性を示す。この水素吸収量の低減はNb添加による効果と考えられ、メカニズムの科学的な理解を深めることは、より高性能な被覆管の開発や長期的な被覆管の性能予測に裨益する。被覆管製造時に形成されるNb系析出物は、Zr母相よりも酸化速度が遅いことが知られている。非照射下での知見注 ）から、酸化膜中でのNb系析出物の酸化が水素吸収の抑制に寄与するとされる。しかし、当所の分析[1]において、照射下ではNb系析出物に加え、より微小なNbナノクラスターがZr母相に形成することを明らかにした。このため、照射下での水素吸収の抑制メカニズムの理解には、酸化膜中でのNb系析出物の酸化に加え、Nbナノクラスターの酸化による寄与を調査する必要がある。

目　　的
商用炉で使用されたNb添加PWR被覆管の酸化膜ZrO2と金属相Zr(O)との界面（O/M界面）とその近傍（図1）をアトムプローブ分析することで、Nbナノクラスターの酸化挙動を明らかにする。

主な成果
1. O/M界面近傍における酸化膜中のNbナノクラスター
O/M界面の3次元アトムマップから、酸化膜中においてもNbナノクラスターが確認された。また、酸素（O）を多く含む可能性があるNbナノクラスター（Nbナノクラスター（Oリッチ））も確認され、NbナノクラスターとNbナノクラスター（Oリッチ）の2種類に区別された（図2）。この2種類のNbナノクラスターは、O/M界面から酸化膜厚方向に0.5 μmおよび1.0 μm離れた酸化膜中でも確認された。
2. Nbナノクラスターの酸化挙動
Nbナノクラスターの中心でのO濃度は、金属相Zr(O)中（図3）よりも酸化膜中（図4）の方が高かった。また、酸化膜中のNbナノクラスターの中心でのO濃度は、Nbナノクラスター（Oリッチ）の方が高かった（図4）。酸化膜中から異なるO濃度のNbナノクラスターが確認されたことから、酸化膜中においてNbナノクラスターの酸化が進んだと考えられ、被覆管への水素吸収の抑制に寄与している可能性が示唆された。

概要 （英文）

報告者

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