報告書番号

EX25008

タイトル（和文）

事故耐性制御棒に適用する長寿命型中性子吸収材の物性データベース整備 －Eu2O3-ZrO2系とSm2O3-ZrO2系の物理・機械特性－

タイトル（英文）

Development of a Material Property Database for Long-Life Neutron Absorbers in Accident Tolerant Control Rod - Physical and Mechanical Properties in Eu2O3-ZrO2 and Sm2O3-ZrO2 systems-

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

背　　景
軽水炉で用いられる制御棒は、中性子吸収により反応度を制御し、出力調整および緊急停止を担う安全上重要な炉内機器である。当所は、通常運転時に現行制御棒と同等以上の信頼性を有し、事故時には制御棒損傷に起因する早期炉心損傷のリスク注 )の低減が期待できる事故耐性制御棒（Accident Tolerant Control Rod: ATCR ）の開発を進めている。当所が提案するATCRは、現行材注 )に比べ長寿命型の中性子吸収材注 )を適用することから、使用済制御棒体数の削減効果も期待できる。ATCRの国内軽水炉への導入には、長寿命型中性子吸収材の設計適合性評価や安全審査への対応が必要であり、これらの評価に資する物理・機械特性を含む物性データの体系的な整備が必要である。
目　　的
設計適合性評価等に資するため、長寿命型中性子吸収材（Eu2O3-ZrO2系およびSm2O3-ZrO2系）の相の構成および物理・機械特性を取得し、組成依存性を明らかにする。
主な成果
1. 組成および焼結時間に伴う相の構成と気孔率
XRD測定により求めたRE2O3-ZrO2系（RE：EuまたはSm）焼結体の相の構成は、既報の計算状態図注 )注 )とおおむね一致した。一方で、焼結体の気孔率は、ZrO2濃度が50 mol%付近では低く、67 mol%付近で最大値を示し、焼結保持時間の増加によって気孔率が低下する傾向を確認した（図1）。RE2O3-67 mol%ZrO2焼結体では気孔率が0.2から0.1に減少したとき、ヤング率は100 GPa程度から175 GPa程度に増加した。したがって、所要の剛性を確保し物性値のばらつきを抑えるため、製造プロセスにより気孔率を低減するとともに、目標範囲内に管理する必要があることを確認した。
2. 組成および固溶元素が物理特性と機械特性に及ぼす影響
XRD測定より算出したRE2O3-ZrO2系の理論密度(T.D.)は、 RE2O3の違いによらず ZrO2 濃度の増加とともにわずかに減少するものの、いずれもB4CとHfの間であり、現行制御棒と同等の重量で設計可能である（図2）。100％T.D.に換算したRE2O3-ZrO2系のヤング率は、ZrO2濃度の増加に伴い増加する傾向を示した（図3）。これは、RE3+がZr4+サイトへ置換固溶する際の電荷補償により酸素空孔が生成され、ZrO2濃度の増加に伴って酸素空孔濃度が低下することが原因と考えられる。一方で、Eu2O3、Sm2O3の組み合わせによるヤング率に顕著な差が認めらなかったのは、Eu3+とSm3+のイオン半径が近いことに起因すると考えられる。ヤング率とビッカース硬さには正の相関がみられるため、ビッカース硬さの組成変化についてもヤング率と同様の要因により解釈でき、機械特性は RE2O3の違いよりも、ZrO2濃度の影響が大きいことが示された。
今後の展開
他の候補材であるEu2O3-HfO2系およびSm2O3-HfO2系の物理・機械特性データの取得に加えて、熱特性および核特性データも体系化することにより、長寿命型中性子吸収材の総合的な物性データベースを整備する。

概要 （英文）

Accident tolerant control rods (ATCRs) using long-life neutron absorbers are being developed to ensure reliability during normal operation, mitigate the risk of early core damage under accident conditions, and reduce the amount of spent control rod waste. To support the assessment of design compatibility, the physical and mechanical properties of Eu2O3-ZrO2 and Sm2O3-ZrO2 neutron-absorber ceramics were investigated over a range of ZrO2 content (40-83 mol%). X-ray diffraction confirmed that phase compositions were generally consistent with reported calculated phase diagrams. In both systems, porosity was minimal near 50 mol% ZrO2 and reached a maximum at 67 mol% ZrO2. Because Young's modulus decreased with increasing porosity, these results suggest that controlling porosity is a critical processing parameter for ensuring the target stiffness. In both systems, theoretical densities decreased slightly with increasing ZrO2 content. After normalizing Young's modulus to 100% theoretical density, Young's modulus increased with ZrO2 content. In contrast, differences between Eu2O3- and Sm2O3-containing compositions were not significant. This trend is consistent with a reduced oxygen vacancy concentration at higher ZrO2 contents. Microhardness correlated positively with Young's modulus, indicating that ZrO2 content dominates mechanical property variations in these Eu2O3-ZrO2 and Sm2O3-ZrO2 systems.

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