報告書番号

L11002

タイトル（和文）

微小試料を用いたマイクロビームX線回折による燃料被覆管酸化膜の結晶ひずみ解析法

タイトル（英文）

Analysis of crystal strain in oxide layers formed on Zircaloy-2 by application of u-XRD method with micro-sized specimen

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

原子燃料被覆管の表面は、原子炉冷却材に寄って酸化される。被覆管材に形成される酸化膜は、一定の厚さになるとブレイク・アウェイが発生し、腐食量、水素吸収量が増大する。ブレイク・アウェイは、母材の酸化に伴う体積膨張により発生する酸化膜中の残留応力が要因とされている。当所では、ジルカロイ-2に形成した酸化膜の結晶歪みを、SPring-8放射光施設のマイクロビームX線を用い、透過法によるu-XRD測定を考案した。カーボンドープ環境、大気中、高温水中で形成した酸化膜試料を超微小試料に加工し、局所領域での回折データ取得に成功した。すべての酸化膜は単斜晶および正方晶ZrO2で構成された。カーボンドープ酸化膜の単斜晶ZrO2(-111)面間隔は一定であり、無ひずみ状態よりも小さい値であった。高温水酸化膜の同面間隔も無ひずみ状態より小さかったが、表面1umの深さでステップ的に変化した。この位置では、正方晶ZrO2回折強度が変化し、微小クラックが透過型電子顕微鏡観察により確認された。これらの結果から高温水酸化膜中では、正方晶-単斜晶遷移により単斜晶ZrO2に結晶ひずみが加わり、これによって微小クラックが発生したと考えられた。このように、u-XRD測定では、酸化処理による酸化膜中の結晶ひずみの違いを高い分解能で解析できることを示した。

概要 （英文）

Surface of nuclear fuel cladding is oxidized by cooling water in BWR. The oxide film on the cladding materials peels when its thickness reaches the critical value (Breakaway phenomenon). The breakaway phenomenon seems to occur due to the residual stress in the oxide film induced by the volume change accompanying the oxidation of matrix. We applied micro-beam X-ray diffraction in transmission geometry for the crystal strain analysis of the oxide films formed on Zircaloy-2 using the SPring-8 synchrotron radiation. The oxide films were prepared by three kinds of oxidation process; carbon-doped oxidation, air-oxidation, and high-temperature water oxidation (autoclave). Micro-region diffraction data was successfully obtained from the micro sized specimens fabricated by FIB process. The thinnest specimen supplied a good resolution. The oxide films were composed of monoclinic and tetragonal ZrO2. The distance of monoclinic ZrO2 (-111) plane in the carbon-doped oxide film was constant, which was smaller than in the strain-free state. That in the autoclave oxide film was also smaller than in the strain-free state but it increased stepwise at a depth of 1m from the surface. Intensity of the tetragonal ZrO2 peak increased and TEM observation revealed small cracks at the region. The tetragonal-monoclinic transition would add the crystal strain in the monoclinic ZrO2, which induced the small cracks in the autoclave oxide film.

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