報告書番号

T61

タイトル（和文）

メタノールの低温液相合成

タイトル（英文）

Low-temperature methanol synthesis in the liquid phase

概要 （図表や脚注は「報告書全文」に掲載しております）

メタノールの低温液相合成に有効なNi系およびCu系の複合触媒について，触媒特性等を検討し，実用触媒としての可能性を評価した。Ni系複合触媒は，353～433 Kにおいて高いメタノール合成速度 (0.95 kg l-1 h-1) を示した。Ni系複合触媒はNi(CO)4とアルカリアルコキシドとしてメタノール合成に関与すること，反応条件ではNi(CO)4 から別種のニッケルカルボニル錯体が生成すること，ギ酸メチルを経由してメタノールが生成することを明らかにした。銅系複合触媒については，CuO/Cr2O3 を摩砕処理すると処理時間とともに触媒活性が増大する現象を見いだし，摩砕処理による CuO/Cr2O3 の構造変化を解明した。Ni系複合触媒および銅系複合触媒はいずれも短時間で活性低下を示すため，実プロセスに適用する際にはアルカリアルコキシドの消費を前提としたプロセスを構築する必要がある。

概要 （英文）

The catalytic properties of two combined catalytic systems (nickel-based and copper-based systems) proposed for low-temperature methanol synthesis in the liquid phase were investigated to evaluate the applicability of the catalytic systems to industrial processes. The following results were obtained for the nickel catalytic system: high catalytic activity (0.95 kg l-1 h-1 at the maximum) was obtained in the range of 353 K-433 K for methanol synthesis; the catalytic system was involved in the methanol synthesis as Ni(CO)4 and alkali alkoxide; different nickel carbonyl species were formed from Ni(CO)4 under the reaction conditions; methanol synthesis proceeds through the formation of methyl formate. Regarding the copper catalytic system composed of CuO/Cr2O3 (physical mixture of CuO and Cr2O3) and alkali alkoxide, we discovered that the catalytic activity could be enhanced by increasing the milling time of CuO/Cr2O3, and observed the structural transformation in CuO/Cr2O3 caused by long-term milling. Both catalytic systems were deactivated in a short period due to the consumption of alkali alkoxides. Thus, for the application of the catalytic systems to industrial processes, we need to design a process that takes the consumption of alkoxides into account (e.g., continuous supply of alkali alkoxides into the reactor).

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